Research Highlights

ここでは、我々のグループの最近の研究成果について紹介します。現在、このページには、以下のハイライトがあります。:
・UTe2のNMRによる研究
・URu
2Si2のNMRによる研究
Ru置換UCoGeにおけるPNDXMCDによる研究
URh0.9Co0.1GeNMRによる研究

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ウランがもたらす超伝導の新しい物理 -スピン三重項超伝導のメカニズムの探求-
核燃料として知られるウランが、ここ数年、超伝導の基礎研究においても大きな注目を集めています。1911年のカメルリング・オンネスによる水銀の超伝導の発見以来、この分野では銅酸化物超伝導体や鉄系超伝導体など、多くの新しい超伝導体が発見されてきました。その中で明らかになってきたことは、超伝導は従来考えられていたよりも、遥かに多様性に富むということです。特に2000年以降は、ウランを含む化合物で、これまでの常識を覆す超伝導現象の発見が相次いでいます。 その背景にはスピン三重項超伝導と呼ばれる新しい超伝導の物理世界が広がっています。 超伝導の本質は2つの電子が対を組み(超伝導対)、それが集団運動をすることにあります。図1に示すように、これまで知られていた超伝導体では、超伝導対のスピンはすべて反平行で、全スピン量はゼロでした。しかしスピン三重項超伝導ではスピンは平行で、全スピン量は1となります。その帰結として、本質的に相反するはずの強磁性秩序と超伝導がミクロに共存したり、通常は磁場で壊されるべき超伝導がむしろ磁場によって増強されるなど, 今までにない新しい超伝導現象が出現することが分かってきました。2018年末に新たに発見されたスピン三重項超伝導体UTe2においても新奇な超伝導現象の発見が相次ぎ、そのメカニズムの解明のため、国際的に熾烈な研究競争が続いています。 今回、我々はUTe2の単結晶での核磁気共鳴(NMR)実験を世界に先駆けて行い、その電子状態を微視的観点から探りました。図2の挿入図に観測されたNMR信号のスペクトルを示します。UTe2は結晶学的に異なる2つのTeサイトを持つので、それに対応して2つのNMRピークが観測されています。ピークはどちらも非常にシャープであり、結晶の純良性が確認されました。次に観測されたNMR信号を用いて、核磁気緩和率(1/T2)の温度依存性を測定しました(図2)。1/T2は、電子のスピンが物質内部につくる磁気的な揺らぎの強さを反映する物理量です。測定の結果、超伝導が出現する低温領域で、結晶の特定の軸方向に強い磁気的な揺らぎが急激に発達していることが初めて明らかになりました。スピン三重項超伝導の発現のメカニズムについては、1980年代から磁気的な揺らぎを超伝導対の引力とする理論が提唱されてきました。今回、我々が発見した磁気揺らぎと超伝導との関係が注目されます。スピン三重項超伝導は次世代量子コンピュータへの応用も考えられ、今後の研究の発展が期待されています。
本研究は、日本学術振興会科学研究費補助金基盤研究(S)(No.15H05745)「ウラン系重い電子物質の超伝導解明と新奇超伝導状態の探索」の助成を受けたものです。

興味がある方は、次の論文を参照してください。
125Te-NMR Study on a Single Crystal of Heavy Fermion Superconductor UTe2”, Y. Tokunaga, H. Sakai, S. Kambe, T. Hattori, N. Higa, G. Nakamine, S. Kitagawa, K. Ishida, A. Nakamura, Y. Shimizu, Y. Homma, D.-X Li, F. Honda, and D. Aoki, J. Phys. Soc. Jpn. 88, 073701 (2019).
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図1 2種類の超伝導対。通常、超伝導対はすべて電子スピンの向きが反平行の一重項状態を取ります。ところが一部のウラン化合物ではスピンの向きが平行な三重項状態が実現します。
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図2 核磁気緩和率の温度依存性とNMRスペクトル 磁場を印加すると、物質内部の磁気的揺らぎの増大により低温で核磁気緩和率(1/T2)が急激に増大します(挿入図)。結晶学的に異なる2つのサイトが存在するのを反映して2本のNMRピークが観測されました。

URu2Si2の核磁気共鳴法(NMR)による研究
超伝導現象は電気抵抗が完全にゼロとなるため、リニヤモーターカーを始め、実用的な現象として利用されています。しかし、とても低い温度を作らなければならないことや、強い磁場で超伝導が壊れることが強い磁場を発生する超伝導磁石開発を困難にしているといった問題があります。そのため、より実用的な超伝導体の研究が現在も盛んに行われています。現在原子力機構で精力的に研究を進めているウラン化合物URu2Si2は、磁場に非常に強いという性質を持っており、その原理の解明が重要な課題となっていました。
今回、原子力機構の施設を活用することで超純良な単結晶ウラン化合物URu2Si2を新たに合成し、測定に最適な形状に加工しました。この純良試料を用いることで、ミクロに電子を調べる事ができる核磁気共鳴測定を、極低温(約-273℃)領域において超高精度で実現しました。
その結果、URu2Si2では、強い磁場下でも電子スピンが倒れない新しい電子状態が実現していることが分かりました。通常の超伝導体は強い磁場を近づけると、電子スピンが磁場に従って倒れてしまうため超伝導は壊れてしまうことが知られています(図a)。しかし、本物質では今回明らかにしたスピンが倒れないという特徴のためにために磁場に非常に強い超伝導が実現している事がわかりました(図b)。この成果は超伝導現象の理解を深めるとともに、より実用的な超伝導体の探索に指針を与えるものと期待されます。
本成果は、「Physical Review Letters (フィジカル レビュー レターズ)」に掲載されており、プレスリリースも行っています。興味がある方は、次の論文を参照してください。
“Evidence for Spin Singlet Pairing with Strong Uniaxial Anisotropy in URu2Si2 Using Nuclear Magnetic Resonance”, T. Hattori, H. Sakai, Y. Tokunaga, S. Kambe, T. D. Matsuda, and Y. Haga, Phys. Rev. Lett 120, 027001 (Jan. 2018).
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. 超伝導体に磁場をかけた時の概念図。超伝導は2つの電子(黄色球)がそのスピン(黒矢印)が互い違いになるようにペア(クーパー対)を組むことで実現します。そこに図(a)のように強い磁場(青矢印)をかけると、通常はスピンが磁場方向に倒れてしまい、超伝導は壊れてしまいます。しかし、URu2Si2では図(b)のように、スピンが倒れないために、強い磁場下でも超伝導が生き残ることがわかりました。

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Ru置換UCoGeにおけるPNDXMCDによる研究
ウランを含む強磁性超伝導体として、次の3つの化合物UGe2、URhGe、UCoGeが知られています。 特に、URhGeとUCoGe は、常圧で 強磁性秩序と超伝導が共存する系として、最近注目を集めています。母体UCoGeの強磁性状態は、Coも磁気モーメントを持っているために少し複雑です。そのため、UCoGeの電子状態を理論・実験両面からの研究が多く行われています。例えば、UCoGeについての偏極中性子散乱実験(PND)では、極低温0.1 Κで、12 Tの外部磁場をかけると、Uとほぼ同じ大きさの磁気モーメントが、Uの磁気モーメントとは反対に生じることが報告されています。しかし、このUCoGeにおけるCoの磁性は他の関連化合物 UTX (X = Al, Ga, Si, Ge)とは対照的です。本研究において、UTXに関する一般的知見を得るために、CoをRuで置換した UCoGeにおける強磁性を、PNDとX線磁気円二色性(XMCD)測定を用いて調べました。その結果、巨視的物性とPNDデータを考慮すると, UTXにおける強磁性転移温度(TC)と自発磁気モーメントは、5f電子とd電子の混成強度に依存し、対応する局在5f電子状態によって決まることが分かりました。PNDの結果は、URh1-xCoxGeにおける強磁性状態が、Uの軌道モーメントによって安定化されることを支持するものです。これらは、 UCo1-xFexGe, URh1-xCoxGe and URh1-xRuxGeなどの強磁性も説明できそうです。一方で、先行研究とは違って、我々のPNDとXMCD実験では、高磁場中でCoの磁気モーメントはUの磁気モーメントと同じ向きになっていることを示唆しています。現在、さらなるXMCD実験を詳細に行っているところです。本研究は、日本物理学会欧文誌「J. Phys. Soc. Jpn.」に掲載されました。 興味がある方は、次の論文を参照してください。
“Gradual Localization of 5f States in Orthorhombic UTX Ferromagnets:Polarized Neutron Diffraction Study of Ru Substituted UCoGe”, M. Vališka, J. Pospíšil, A. Stunault, Y. Takeda, B. Gillon, Y. Haga, K. Prokeš, M. M. Abd-Elmeguid, G. Nénert, T. Okane, H. Yamagami, L. Chapon, A. Gukasov, A. Cousson, E. Yamamoto, and V. Sechovský, J. Phys. Soc. Jpn. 84, 084707 (2015).
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UCo0.97Ru0.03Ge (c軸平行の外部磁場7 T)、UCo0.88Ru0.12Ge (c軸平行の外部磁場1 Tと9 T)における(x, y=0.25, z)面で図示した磁化密度。磁化単位は、μB/cell. この面に置ける原子配置も図示している。ここでT原子位置は、CoまたはRuのサイトを表す。

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URh0.9Co0.1GeNMRによる研究
超伝導はもともと磁場と相性が悪く、どんな超伝導体でも強い磁場をかけていくと、最後には超伝導が壊されてしまいます。ところが、ウラン化合物URhGeでは、ある特定の方向に磁場を印可すると、磁場でいちど壊された超伝導が、強磁場下で再び出現するという、これまでにない現象が見つかっていました。 この現象の起源を明らかにするため、我々はCoを一部置換したURhGeの単結晶試料(=URh0.9Co0.1Ge)を準備し、印可する磁場の強さと方向を変えながら、核磁気共鳴法を用いて磁気ゆらぎの変化を微視的に測定しました。その結果、強磁場を印可することで物質内の磁気ゆらぎが増大していること、さらにその増大によって超伝導が再び出現していることを明らかにしました。またこの超伝導を生む磁気揺らぎは、三重臨界点を含む量子相転移の特徴を持つこともわかりました。 強磁場は超伝導を壊してしまうため、超伝導の応用にとってこれまでは邪魔な存在でした。しかし、今回の発見はむしろ強い磁場で超伝導を生み出すことも可能であることを示しています。今後、磁場で制御するウラン化合物の新たな機能性の解明が期待されます。本成果は、「Physical Review Letters (フィジカル レビュー レターズ)」にEditors’Suggestion(注目論文)として掲載されました。 興味がある方は、次の論文を参照してください。 “Reentrant Superconductivity Driven by Quantum Tricritical Fluctuations in URhGe: Evidence from 59Co NMR in URh0.9Co0.1Ge”, Y. Tokunaga, D. Aoki, H. Mayaffre, S. Krämer, M.-H. Julien, C. Berthier, M. Horvatić, H. Sakai, S. Kambe and S. Araki, Phys. Rev. Lett. 114, 216401 (2015).
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(左図): URhGeの温度-磁場相図。約1.5テスラの磁場で超伝導はいちど消えるが、さらに磁場を強くしていくと1014テスラ付近で再び超伝導が出現する。(右図): NMR測定の結果から得られた、磁場中での量子臨界的な磁気揺らぎの分布の様子。図の横軸が結晶のb軸方向、縦軸がc軸方向にかけた磁場の強さに対応する。超伝導の出現する領域(白四角で囲まれた部分)と磁気揺らぎの増大している部分が良く一致している。